Das „Institut der Allerheiligsten Dreifaltigkeit“ wurde, auf dem Charisma des Trinitarierordens beruhend, 1881 von Rosa Gunat, Tomasa Balbastro, Salvadora Cunat und Anna Maria Gimeno in Valencia, Spanien, gegründet. Die "Kongregation der unbeschuhten Trinitarierinnen" gehört zur trinitarischen Familie, die aus Brüdern, Schwestern und Laien besteht, die sich mit dem Namen der Allerheiligsten Dreifaligkeit (Trinität) bezeichnen und Johannes von Matha als ihren geistlichen Vater ansehen.

Die Gründung einer Schwesterngemeinschaft der Trinitarier erfolgte 1926. Gräfin Karoline Erdödy erwarb in Mötz (Oberinntal, Tirol) ein kleines Landgut, um eine Niederlassung der Schwestern zu ermöglichen. Am 11. August 1926 trafen drei Schwestern aus Valencia und eine Schwester aus Österreich in Mötz ein und begründeten die Gemeinschaft. Mit dem Ordensnachwuchs aus Deutschland kam auch Angela Maria Autsch, die unter ihrem Ordensnamen Sr. Angela vom Heiligsten Herzen Jesu wegen ihres Widerstands gegen die NS-Herrschaft bekannt wurde. Sie wurde 1942 als politischer Häftling inhaftiert und starb im KZ im Jahr 1944.

1952 gründeten Trinitarierpatres in Mödling bei Wien ein Schülerheim und baten die Schwestern, den Haushalt zu übernehmen. Die Schwestern siedelten sich dort an und entwickelten das Sprachheilheim der Trinitarierschwestern in Mödling-Vorderbrühl. Eine weitere Niederlassung wurde in Wiener Neustadt begründet. 

Das Generalat ist in Valencia, Spanien.

Die Schwestern sind in Institutionen in Spanien, Österreich, Argentinien, Kolumbien, Puerto Rico und Madagaskar vertreten.